背景
大興邨及山景邨分別在1980及1986年左右入伙，當時九巴已開辦66M線，來往大興邨至旺角地鐵站，並在1982年配合地鐵荃灣線通車而縮短至荃灣地鐵站。
政府在1980年代發展屯門及元朗新市鎮，並興建輕鐵系統連接兩個新市鎮。1988年，輕鐵正式通車，並在1988年8月開始實施輕鐵專區，九巴所有屯門及元朗區內路線在1988年8至9月全數取消，或交由九廣鐵路接辦。同時，專營巴士在屯門及元朗區實施上落客限制，往市區或北區方向，在屯門及元朗區分站不准落客，往屯門或元朗則不准在屯門及元朗區分站上客，此舉使屯門區居民及議員十分不滿，認為政府強迫居民乘搭輕鐵來往屯門及元朗區內，保障輕鐵收入。政府為平息屯門居民及議員的不滿，特准在屯門區開辦三條特快線往九龍，並不受當年「公共交通協調政策」影響，即非市中心開出路線不得超越深水埗的限制。三條路線分別是59X、66X及67X線，在1988年8至9月陸續開辦，並使用已取消的屯門區路線的資源。
66X線在1988年8月開辦，當時來往大興邨至大角咀碼頭，最初只在繁忙時間提供服務。屯門區主要途經大興邨、石排頭路、鳴琴路及青雲路，然後駛入皇珠路、屯門公路、荃灣路及葵涌道往九龍。往大角咀方向經多次路線修改後，途經長沙灣道、彌敦道、旺角道及櫻桃街，而往屯門方向則不途經太子站一段，改為途經荔枝角道和黃竹街返回長沙灣道。路線主要服務大興及山景，和屯門工業區一帶。
到了1993年6月1日，政府修訂輕鐵專區法例，屯門及元朗區所有分站容許乘客自由上落，66X線隨即增設往大興方向，到了屯門區的區內分段收費，定價比輕鐵車費為低，吸引乘客轉投。
66X路線開辦初期已開始使用三軸非空調巴士作主力，主要是丹尼士巨龍型11米(S3N)以及都城嘉慕型11米(S3M)行走。
90年代-轉全日、冷熱混合及改總站
66X線在1993年12月提升為每日全日服務。其實，在66X線提升服務前，九巴安排58X線在66X線服務時間以外繞經原66X線沿線，直至66X線提升服務為止。一年後，66X線在1994年10月加入空調巴士行走，用車主要是當時新出牌的富豪奧林比安11米(AV)。
大角咀一帶在1990年代發展及改建，並在該處增設機場鐵路站。原大角咀碼頭總站在1995年因機場鐵路工程影響停用，66X線需臨時改為新填海區的臨時總站。1998年6月，地鐵東涌線通車，並在奧運站加設新地鐵站，但奧運站的巴士總站在1998年7月才啟用，同時66X線改以奧運站為總站。
因應乘客需求，66X線在2000年左右把空調巴士改為以12米車為主力，主要使用富豪奧林比安(3AV)及丹尼士巨龍(3AD)。
2000年代: 提升至全空調巴士
九巴屯門區路線全空調化在2001年開始陸續進行，66X線在2002年6月提升至全空調巴士行走。當年九巴在路線提升至全空調巴士服務時，會重新計算車費，以原非空調巴士車費乘1.3倍計算，如計算後的新車費比原先空調巴士車費低，便會調低車費。當時66X線非空調巴士車費為$8.2，經調整後的新空調巴士車費為$10.7，比原先空調巴士車費$11.8為低，因此66X線在提升為全空調巴士服務同時獲得車費調減。
在提升為全空調巴士後，66X線繼續主要使用12米巴士行走，用車多是丹尼士巨龍(3AD)。不過，由於大興邨及山景邨為舊式屋苑，邨內人口開始老化，故出行需求開始減少，九巴在2005年左右一度改以11米的富豪奧林比安(AV)作主力用車。
至於低地台巴士方面，66X線比其他新界西北往市區路線遲加入行走。2007年，數輛Enviro 500車身的富豪B9TL型(AVBE)獲編配入屯門車廠，並成為66X線首批特低地台巴士的主力用車。
其實，雖然沿線人口老化，但屯門工業區近年開始有工廠大廈作商業及批發等用途，對66X線的需求是有的，通常是居於市區往屯門工業區上班的客人。另外，屯門工業學院在1999年改為香港專業教育學院(IVE)，在2000年代，很多會考及高考成績未如理想的考生會報讀IVE的文憑及高級文憑課程，故在上課時間會有來自市區的學生利用66X線往屯門IVE上課。2008年，在富榮花園旁的香港理工大學的香港專上學院(HKCC)西九龍校園啟用，主要用於商業範疇的副學士及高級文憑課程，由於66X線可以在帝柏海灣站下車步行前往，故也成為港鐵以外，往該處上課的居住於屯門區的學生上學的途徑。
2010年代:強化轉乘網絡，用車更環保
到了2010年代，66X線曾獲配Scania K310UD雙層巴士(ASU)行走，其他特低地台巴士如ADL Enviro 500型(ATE)以及富豪B9TL型(AVBWU)亦曾成為66X線的主力用車。
政府在2016年，在彌敦道近荔枝角道實行低排放區，規定途經該處的專營巴士必須達到歐盟四期排放標準，並於2020年收緊至歐盟五期。因此，66X線曾使用歐盟五期的ADL Enviro 500 MMC型(ATENU)作主力。現時66X線歐盟五期的MAN A95型(AMNE/AMNF)行走，其中一輛更是「紅巴2.0」版本。現時66X線已獲批准使用12.8米巴士行走，故間中會出現12.8米版本的ADL Enviro 500 MMC型(歐五版3ATENU，歐六版E6X)，或富豪B8L型(V6X)。
另外，屯門公路轉車站在2013年7月全面雙方向啟用，不過66X線在2014年10月才停靠該站，並和同站的九巴路線進行補差額轉乘。實際上，九巴的屯門公路轉車站轉乘優惠並非只限在轉車站才能使用，乘客可以在轉車站之後的分站轉乘，仍可獲得相關轉乘優惠。66X線為屯門區往大角咀及奧運站最直接的路線，故有屯門區乘客會轉乘此路線往返大角咀一帶。
增設雙向分段，惠及屯門乘客
九巴在2020年8月8日開始推行屯元天雙向分段收費計劃，並於2021年4月，九巴加價的同時，把此計劃擴展至更多路線，當中包括66X線。乘客使用八達通乘搭往九龍方向的巴士，上車時會先扣除全程車費，並於指定分站下車，再在設於車站的回贈機再次確認，可享$4.6的分段收費，即會回贈多收的車費。此路線的指定下車站為鳴琴站及青雲站。
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